分享：反应堆压力容器钢韧性评价及韧脆转变机理的研究进展

饶德林1,莫家豪1,高建波1,李 军1,2,张书彦1

(1.东莞材料基因高等理工研究院,东莞 523808;2.中国核动力研究设计院,反应堆燃料及材料重点实验室,成都 610213)

摘 要:反应堆压力容器(RPV)钢的力学性能评价是核电厂延寿评价的主要内容,其中辐照损伤引起的韧脆转变温度上升是影响运行安全和寿命的主要因素。RPV 钢的韧脆转变评价通过抽取监督试样进行,但监督试样的短缺迫使材料工作者采用小试样和试样重组等技术研究韧性评价问题。对近年来国内外 RPV 钢的韧性评价方法进行了论述,介绍了几种无损检测技术在 RPV 钢力学性能检测方面的应用;着重介绍了近3a来国内外在 RPV 钢辐照脆化机理,尤其是强辐照下组织结构演化机理的研究进展,最后对我国 RPV 钢韧性评价和相关机理研究进行了展望。关键词:反应堆压力容器钢;韧脆转变;析出相;辐照脆化中图分类号:TL341 文献标志码:A 文章编号:1000-3738(2021)07-0007-05

0 引 言

世界各国在运核电机组大部分集中建设于20世纪七八十年代,设计寿命通常为40a,因此大约从2010年开始有一大批核电站开始退役或延寿。由于早期核电站设计较保守,有足够的裕量进行延寿运行,而且延寿的投资成本通常不到新建核电站的1/10,经济效益明显,因此各核电生产大国相继开展了核电延寿研究。美国从1978年开始对核电站延寿进行研究及技术论证,据统计截至2019年1月美国核管理 委 员 会 批 准 了 总 计 93 台 核 电 机 组 延 寿7饶德林,等:反应堆压力容器钢韧性评价及韧脆转变机理的研究进展20a的许可,占美国 在 运 核 电 机 组 数 量 的 90% 以上;法国从1985年开始开展核电材料的老化评价研究,已经批准30多台核电机组的延寿要求。核电站延寿评价的主要依据是反应堆压力 容 器 (ReactorPressureVessel,RPV)的寿命。RPV 长期受到高温高压和堆芯强烈辐照作用,其材料的力学性能尤其是韧性发生恶化,直接影响到核电机组的寿命,因此对 RPV 钢力学性能的评价是开展核电站延寿评价的重点。各种法规和标准规定,评价 RPV 钢力学性能主要考察其冲击韧性、韧脆转变温度和承压热冲击温度[1],其中辐照损伤引起的韧脆转变温度上升是影响运行安全和寿命的主要因素,这也是国内外 RPV 材料研究的重点。目前,RPV 钢主要包括 Cr-Mo-V 系钢和 MnMo-Ni系钢2大类。Cr-Mo-V 系 RPV 钢由前苏联开发,其高温性能和耐腐蚀性能良好,辐照效应小,典型牌号为15Kh2MFA,主要应用在采用俄罗斯技术建设的核电站中,如我国田湾核电站。Mn-MoNi系 RPV 钢由欧美开发,广泛应用于采用欧美技术建设的核电站以及我国自主建设的核电站中,典型牌号为508-3,因具有良好的力学性能、抗再热开裂性能和抗辐照性能,以及长期良好的运行记录和符合 核 能 行 业 特 点 而 成 为 制 造 RPV 的 主 要 材料[2];目前比508-3钢有着更好力学性能、更低韧脆转变温度的508-4钢也开始进入工艺试验阶段[3]。RPV 钢受热时效和辐照共同作用而产生脆化和硬化,尤其是辐照作用下生成的析出相使得 RPV 钢韧脆转变温度升高,脆性开裂的风险增加,对反应堆的安全运行构成极大的威胁。开展 RPV 钢韧脆转变机理的研究有助于准确地对 RPV 钢的韧脆转变温度进行预测,为 RPV 延寿运行的安全提供保障。我国第一个商用核电厂秦山一厂的30a寿命已临近,延寿评价成为核电厂的现实选择,不久后大亚湾核电站等我国早期建造的核电厂也面临退役或延寿问题,而延寿比退役有更明显的经济效益;RPV 材料韧性评价是 RPV 延寿评价的一个重点。作者对近年来国 内 外 RPV 钢 的 韧 性 评 价 方 法 进 行 了 论述,介绍了几种无损检测技术在 RPV 钢力学性能检测方面 的 应 用;着 重 介 绍 了 近 3a来 国 内 外 在RPV 钢辐照脆化机理,尤其是强辐照下 RPV 钢的组织结构演化机理的研究进展。

1 韧性评价现状

为了研 究 长 期 服 役 下 RPV 钢 的 力 学 性 能 变化,早期的核材料工作者在 RPV 内放置了与 RPV相同材料的监督试样,这些监督试样与 RPV 一起承受热和辐照的作用;通过定期抽取监督试样进行拉伸试验、夏比冲击试验等监测 RPV 材料的力学性能,尤其是韧脆转变温度的变化。但是由于 RPV容积有限,而常规监督试样体积大,可放置的试样不多,随时间推移,特别是随着反应堆延寿评价要求的增多,监督试样逐渐短缺。20世纪80年代开发出了各种改进测试技术和小试样测试技术。林赟等[4]开发了基于主曲线分析方法的小试样断裂韧性测试技术,研究了国产508-3钢的辐照韧性,发现中子注量至1020cm-2 后,该钢表现出较明显的脆化行为。孙凯等[5]分别采用夏比冲击试验和断裂力学方法研究了 RPV 钢的韧脆转变温度,发现运用断裂力学方法可以进一步挖掘 RPV 的安全裕量,提高核电厂的经济性。XING 等[6]研究了不同热老化温度下RPV 钢冲击性能的演化,发现热老化会引发材料韧性下降,脆性增大。钟巍华等[7]总结了国内外辐照小试样力学性能的研究进展,对国内外小尺寸拉伸、冲击、断裂韧性、疲劳、蠕变等测试表征技术的研究现状进行了综合论述,分析了小尺寸试样测试中的关键影响因素以及数据归一化方法,并简要提及了小冲杆测试技术。小冲杆测试技术来源于 RPV 材料的力学性能表征需求,经过多年的发展该技术已经日臻成熟,并有望很快进入实用阶段。ANDRES等[8]将小冲杆测试技术应用于 RPV 钢的断裂韧性测试,并与主曲线法测试结果进行了对比,验证了小冲杆测试技术在评价 RPV 钢韧性方面的适用性,认为该方法是表征 RPV 钢性能的简单、方便、低成本且有发展前途的方法。SHARMA 等[9]采用小冲杆测试方法得到的2类 RPV 钢的韧脆转变温度与采用常规夏比冲击试验得到的韧脆转变温度之间呈线性关系。王成龙等[10]利用小冲杆测试技术研究了508-3钢经中子辐照后韧脆转变温度的变化,得到标准屈服强度与小冲杆屈服特征值之间的关系式,以及夏比冲击韧脆转变温度与小冲杆韧脆转变温度之间的关系式。GUAN 等[11]研究发现,通过带缺口试样的小冲杆试验得到的韧脆转变温度与采用夏比冲击试验得到的结果相吻合。为了解决辐照监督试样的短缺问题,提高其利用效率,欧美核材料工作者从监督试样的再利用途径进行了探索。例如:美国的补充辐照监督计划[12]和比利时的增强辐照监督计划[13]都采用了监督试8饶德林,等:反应堆压力容器钢韧性评价及韧脆转变机理的研究进展样重组技术[14],即在测试完成的夏比试样断口处切除一部分长度后,通过电子束焊接技术在试样两端附加上夹持长度,形成新的夏比试样,再重新放入反应堆中进行辐照试验;西班牙的核电厂还在 RPV和生物屏蔽之间放置了堆外中子注量测量装置[15],用于长期监测反应堆运行过程中以及因燃料管理改变而导致的 RPV 中子注量的变化,每个反应堆安装了6套中子注量测量金属箔,包括铜、钛、铁等金属箔,每1~3个燃料循环后进行一次检查。RPV 监督试样的短缺是影响 RPV 延寿评估的主要问题,也是推动 RPV 韧性评价方法创新的重要原因。目前应用的一些方法也存在不少问题,例如:主曲线方法和小冲杆测试方法虽然用的都是小试样,但需要进行复杂、繁琐的制样工作;试样重组技术需要对辐照后的试样进行高精度的电子束焊接。因此,如何将监督试样的力学性能检测简化,甚至开发出近似无损或无损的力学性能表征技术,如磁测量、超声测量等,仍然是当前 RPV 材料力学性能表征的课题。KATHRYN 等[16] 研 究 发 现,非 线 性 超 声 对RPV 钢的组织结构,例如位错、析出相等非常敏感,RPV 钢夏比冲击试样的非线性超声测量结果说明材料的辐照损伤可以用非线性超声来表征。目前国内还未见利用非线性超声检测 RPV 钢力学性能的研究报道,但范德良等[17]用非线性超声技术研究了HR3C不锈钢在时效过程中的组织演变,发现非线性超声系数随着时效时间的延长和温度的升高而增大,其增大趋势与析出相的面积分数呈现一定的相关性,说明非线性超声系数对析出相的变化较敏感。王荣耀等[18]研究了巴克豪森效应与 RPV 钢辐照脆化的关系,所研制的系统在 RPV 钢辐照脆化检测应用中有较高的灵敏度,但未给出 RPV 钢脆性的定量测定结果。LI等[19]利 用 超 声 波 测 试 了 RPV钢经辐照后弹性模量的变化,但未进行 RPV 钢韧脆转变的超声研究。超声波和磁测量方法都属于间接测试方法,测试参数与 RPV 钢韧性和韧脆转变的关系,尤其是在强辐照下的关系还有待进一步分析研究。

2 韧脆转变机理

LUO 等[20]对 RPV 钢动态应变时效后的组织和力学性能变化进行了研究,观察了由应变导致的碳化物析出相形貌。李承亮等[21]综合介绍了国内外 RPV 钢质子辐照试验的研究进展,分析了质子辐照与中子辐照的各自特点,讨论了 RPV 钢质子辐照损伤机理,评述了质子辐照对材料组织演变与力学性能的影响,但最近5a的相关研究介绍得较少。贺新福等[22]利用分子动力学方法研究了 RPV钢中几种主要合金/杂质元素的空位型扩散机理,发现辐照 或 热 老 化 导 致 的 元 素 偏 析 和 沉 淀 析 出 是RPV 钢力学性能退化的主要影响因素。在 RPV 钢中铁的晶体结构是体心立方,溶质铜的溶解度很低;富铜团簇的辐照析出会阻碍位错滑移,进而造成材料的硬化和脆化[23]。镍和锰有促进富铜团簇形成的倾向[24]。WATANABE等[25]利用离子辐照研究了 RPV 钢的辐照硬化倾向,指出辐照导致的间隙原子迁移与位错环的组合是辐照硬化的主要原因,铜 含 量 的 影 响 并 不 明 确。LINDGREN 等[26] 将RPV 钢的辐照脆化原因分成3种:第一种是辐照导致的空位、间隙原子等基体组织缺陷;第二种是磷等杂质元素在晶界的偏析;第三种是辐照导致富铜团簇和富镍、锰、硅团簇的析出。ALMIRALL等[27]研究发现,在 高 辐 照 注 量 下,即 使 在 无 铜 的 条 件 下,RPV 钢 也 有 富 镍、锰、硅 团 簇 的 析 出,继 而 导 致RPV 钢发生严重脆化,如果富镍、锰、硅团簇半径小于临界尺寸,则可通过辐照后的高温回火将其溶解;研究[28]表明,该临界尺寸受到回火时间的影响,大约为2nm。ODETTE等[29]研究发现,在高辐照注量下,富镍、锰、硅团簇会加速析出,形成所谓的“后爆发相”。该观点引起学者广泛的关注,并引起了较大的争论,也成为核材料研究的热点。ALMIRALL等[27]认为在高辐照注量下,RPV 钢中沉淀相的析出是连续的,而非加速爆发式。MAMIVAND等[30]采用改进的团簇动态模型,研究了辐照注量、注量率、温度以及合金成分对析出相的影响,发现:微量的铜会降低富镍、锰、硅团簇的析出门槛;随着辐照注量率的增加,析出相的数量密度增加,而体积和体积分数降低;随着温度的降低,析出相的数量密度和体积分数增加;大多数富铜析出相在辐照早期出现,而富镍、锰、硅的 析 出 随 着 辐 照 注 量 的 增 加 而 持 续 增 多。SPROUSTER 等[31]研究发现,析出相尤其是高辐照注量下富镍、锰、硅团簇的析出会影响反应堆的延寿评估,但是由于析出相细小,用透射电镜不易观察到,可用同步辐射衍射和 X 射线散射技术来表征纳米尺度富镍、锰、硅团簇的析出。9饶德林,等:反应堆压力容器钢韧性评价及韧脆转变机理的研究进展ODETTE等[32]总结了近60a来 RPV 钢韧脆转变的研究进展,着重介绍了辐照导致的材料韧脆转变温度变化和反应堆延寿方面的最新研究结果,总结得到:RPV 钢的韧脆转变温度在不同辐照注量下有不同的演变机理,与富镍、锰、硅团簇相比,富铜团簇更易在低辐照下出现并形成饱和,富镍、锰、硅团簇在高辐照下如何演化是准确预测 RPV 钢韧脆转变温度变化的关键;由于未考虑富镍、锰、硅团簇析出导致的脆化,高辐照强度下这些预测模型一般会低估韧脆转变温度变化值,因此当前采用的韧脆转变温度变化预测模型只适用于低辐照强度条件;高辐照注量下,辐照注量与韧脆转变温度呈线性关系,而低辐照注量下的则呈平方根关系。

3 结束语

目前国内 RPV 钢的老化评价主要还是依靠监督试样的拉伸和冲击韧性测试结果,工艺过程复杂,同时因监督试样受到辐照的程度不同导致试验结果不可避免地存在偏差,同时也无法进行力学性能的连续监测。目前,欧美学者正在大力开展小试样力学性能测试技术以解决监督试样短缺等问题。因此,我国科研工作者需要加强 RPV 钢小试样力学性能测试技术研究。在小冲杆测试技术领域,我国已推出 了 国 家 标 准,亟 待 在 核 能 行 业 推 广 应 用;RPV 材料的无损检测是未来发展的主流,还需要国内外科技工作者进行更多的研究。RPV 钢辐照后力学性能的变化是其微观结构发生改变的表现,因此应对力学性能的变化机理有充分的认识,才能制定切实有效的方法进行辐照后性能的表征。欧美核材料研究学者在 RPV 钢辐照脆化机理和辐照仿真模型方面的研究进展较快,尤其是辐照中子注量在1023~1024 m-2 下 RPV 钢的韧脆转变机理的研究较多,该辐照注量是延寿期内RPV 钢的主要辐照强度区间[32]。但是我国核材料研究人员 在 这 一 领 域 的 工 作 比 较 缺 乏,尤 其 是 在RPV 钢辐照脆化试验和数值模拟方面与国外有一定差距,因此应加强国产 RPV 钢在这些领域的研究,全面了解国产 RPV 材料寿期内性能与组织的变化规律,为我国反应堆延寿评价做好技术储备。

来源：材料与测试网